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热塑性聚酯弹性体（TPEE）是一类重要且用途广泛的高分子材料。传统热塑性聚酯弹性体是通过在聚酯中引入聚醚软段得到。然而,聚醚软段的引入在赋予材料优异弹性性能的同时,却不可避免地降低了材料的热稳定性和力学性能,导致材料可应用能力下降。因此,研究如何在不明显降低聚酯材料热学和力学性能的前提下,通过分子设计赋予其优异的弹性,从而得到综合性能优异的聚酯弹性体,具有重要的理论意义和应用价值。在本项目中,通过在聚酯分子主链中引入1,4-环己烷二甲酸（CHDA）非平面环结构实施材料熵弹性的调控,由此设计制备得到了一系列新型热塑性聚酯弹性体,详细分析了材料分子结构与综合力学性能间的关系。 在研究中,首先运用分步投料法合成聚醚酯弹性体,实现了合成的过程设计,得到了软段长度可控的产物。其次,通过合成技术的优选将非平面环结构引入到聚醚酯弹性体中,实现了不依赖软段含量的调控手段,而仅通过非平面环结构含量及其立体构型的变化,在不降低弹性体热学和力学性能的前提下,调控其弹性性能的目的。揭示了非平面环结构能起到类似聚醚软段那样调控聚合物弹性的特征和潜力。再次,在深刻理解聚合物高弹性本质是熵弹性这一原理的基础上,抛弃传统聚醚酯弹性体中的聚醚软段结构,仅通过对非平面环结构立体构型的调控,实现了聚酯由塑料向弹性体的转变。揭示了非平面环结构破坏聚合物结晶,提高聚合物分子链自由度和无规度,从而释放聚合物本体熵弹性的原因和机理。最后,通过与第三单体共聚,得到了含非平面环结构共聚酯。在共聚酯结构中进一步验证了非平面环结构调控聚酯弹性体熵弹性的作用机理和调控效果。并将该体系用于聚乳酸增韧,在合理调控聚酯弹性体弹性及其与聚乳酸相容性这两个关键因素的基础上,实现了优异的增韧改性效果。 通过本项研究,深刻认识了熵弹性的控制原理和方法。通过控制非平面环结构立体化学构型,实现对聚合物分子链自由度和无规度以及聚合物聚集态的控制,从而有效调控聚合物熵弹性。该类材料的设计和制备为丰富热塑性弹性体性能优化和控制及其应用提供了必要理论和技术支持。
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