本发明提供了一种处理高碱度含氟含铀废水并回收铀的方法。首先,向碱性含氟的铀废液中加入纳米零价铁,在隔绝氧气的条件下充分混合,然后固液分离,将负载铀后的固相转入含有CO32‑的溶液中,通入氧气并使气液固三相充分混合,利用O2和CO32‑的协同作用,使铀脱离固相回到液相,从而实现铀的回收。本发明所述方法在碱性条件下进行,无需对碱性废水进行酸化等预处理,缩短了工艺流程,节约了处理成本;与酸性条件相比减少了零价铁的腐蚀消耗量和回收所得铀溶液中铁杂质的含量;在含铀废水除铀净化的同时,实现了铀的回收,该废水处理方案完整,既包括水处理,又包括铀回收。