本发明具体涉及应用于煤化工、石油化工、其他精细化工及环境污染物治理过程中骨架已大部分或完全坍塌的MFI结构废分子筛的晶化再生方法,尤其涉及甲醇转化制烃(MTH)工艺失活的废ZSM‑5分子筛催化剂的再生。本发明主要针对MFI结构废分子筛高效、绿色转化利用的技术问题,充分利用MFI结构废分子筛原有的硅、铝元素,在极低用水量的条件下直接晶化再生,且与新鲜商业MFI分子筛相比,反应活性和寿命指标接近。本发明液体添加量极低,晶化体系为极浓体系,体系不添加水,依靠模板剂自带液体量和原料试剂中的结晶水;晶种为H‑MFI‑90沸石。废液及污染物排放极少,工艺流程短,操作成本低,利于工业化应用。